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RÉSONANCES EXCITONIQUES ET DYNAMIQUE DE TRANSFERT DANS LES NANOSTRUCTURES |
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| INTRODUCTION | ||||
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L’étude des résonances par spectroscopie optique
constitue toujours un champ de recherche très actif. Dans le cas des
nanostructures semi-conductrices, cette étude donne accès à la
structure énergétique des états électroniques confinés et à leur
interactions avec les autres excitations élémentaires du système. De
plus, les excitons sont très fortement et subtilement influencés par les
«fluctuations de potentiel» présentes à des échelles nanométriques :
rugosité d’interface, effets d’alliage, impuretés, contraintes, défauts
structurels. L’étude de phénomènes de nature excitonique conduit
ainsi à une meilleure compréhension de processus physiques fondamentaux
qui ont une incidence directe sur les performances de dispositifs opto-électroniques.
Plusieurs méthodes de spectroscopie optique en régime stationnaire
donnent un accès direct aux résonances excitoniques dans les
nanostructures: absorption, photoluminescence
(PL), excitation de la photoluminescence (PLE).
Cependant, pour comprendre les processus de relaxation, tant en régimes
linéaire que non-linéaire, il importe d'utiliser des techniques
transitoires dont la plus usitée est la PL résolue
en domaine temporel (PLRDT). Le développement somme toute récent de
sources pulsées ultrabrèves a permis de bien établir cette technique
qui permet des résolutions temporelles de l'ordre de la picoseconde.
Toutefois, dans le cas de systèmes où se retrouve un désordre statique
important induit par la présence de fluctuations structurales, les
spectres de PLRDT sont déterminés par une superposition de canaux de
relaxation dont les temps caractéristiques varient sur une large plage,
ce qui rend difficile l'interprétation des résultats. Il est alors préférable
d’utiliser des méthodes optiques non-linéaires comme le mélange de
quatre ondes dégénéré (MQOD). Il est bien établi que le MQOD donne un
accès direct à la dynamique de relaxation en présence de désordre: il
permet de distinguer les états localisés des états étendus et d'en
mesurer les temps de déphasage. Il existe aussi une autre méthode
similaire à la précédente : la PL par corrélation de deux
faisceaux. Cette méthode est directement couplée à la réponse optique
non-linéaire, ce qui en fait un outil complémentaire puissant dans le
cas de systèmes qui se saturent à très faible intensité
d’excitation. |
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| PUITS QUANTIQUES ULTRAMINCES InAs/InP | ||||
| Compte tenu de la différence de paramètre de maille de 3 % entre l’InAs et le InP, il est possible de faire croître des puits quantiques allant de 1 à 3 monocouches (MC) d’épaisseur. Ces puits ont une efficacité radiative très élevée mais leur spectre d’émission est généralement constitué de plusieurs bandes d’émission larges dont les intensités et les positions fluctuent fortement d’un échantillon à l’autre. Nous avons maintenant élucidé ce comportement : il provient de la présence simultanée de régions d’épaisseur légèrement différentes où les excitons peuvent être délocalisées ou localisés. Par contre, les spectres d’absorption et de PLE ont révélés des résonances aux positions reproductibles d’un échantillon à l’autre. Grâce à des mesures de PLE polarisée, ces résonances ont été assignées sans ambiguïté aux transitions Xhh et Xlh de puits de 1 à 3 MC [ P. Paki, R. Leonelli, L. Isnard et R.A. Masut, J. Vac. Sci. Technol. A 18, 956 (2000) ]. La forte contrainte imposée par la détermination simultanée de ces résonances a permis de conclure que les méthodes standard de calcul des niveaux d’énergie confinés, basées sur l’approximation de la fonction enveloppe, ne pouvaient plus s’appliquer dans le cas d’hétérostructures aussi minces. | ||||
| POINTS QUANTIQUES PSEUDOMORPHIQUES InAs/InP | ||||
| Nous avons été les premiers à mettre en évidence la localisation excitonique dans des nano-îlots auto-assemblés [ R. Leonelli et coll., Phys. Rev. B 48, 11135 (1993) ]. Ces nano-îlots sont générés par la croissance de moins d’une MC d’InAs sur un substrat d’InP (001) mésorienté vers [100]. La surface du substrat forme alors une mosaïque de terrasses. Initialement, l’angle de mésorientation élevé (2°) conduisait à des points suffisamment rapprochés pour interagir et ainsi former un superréseau de points quantiques. Depuis, nous avons fabriqués des échantillons sur des substrats mésorientés de 0,8° pour lesquels une localisation forte est observée [ P. Paki, R. Leonelli, L. Isnard et R.A. Masut, J. Appl. Phys. 86, 6789 (1999) ]. Toutefois, les fluctuations importantes de taille et de forme des terrasses du substrat génèrent une distribution fortement inhomogène de points quantiques et donc à une bande d’émission large. Tout récemment, nous avons mis en évidence une asymétrie dans la polarisation de la PL directement corrélée à la morphologie du substrat et à la dimension des nano-îlots. Les mesures de PLRDT ont révélé des temps de transfert des plus petits vers les plus grands îlots nettement plus longs que ce qui est observé dans les puits quantiques, ce qui confirme la localisation forte des excitons. | ||||
| Points quantiques 3D cohérents InAs/InP | ||||
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Depuis les travaux de Leonard et coll. [ D. Leonard et coll., J. Vac. Sci. Technol. B 12,
2516 (1994) ], l’intérêt pour des points quantiques obtenus par
croissance en mode Stranski-Krastanow d’îlots tridimensionnels cohérents
n’a cessé d’augmenter. De loin, le système le plus étudié, tant en
termes de mécanismes de formation, de propriétés optiques et
d’applications, est fabriqué à partir du couple In(Ga)As/GaAs. Le
couple InAs/InP est potentiellement encore plus prometteur, mais la
fabrication contrôlée et reproductible de points quantiques denses et
homogènes s’y heurte à des problèmes particuliers liés aux mécanismes
physico-chimiques de croissance à l’interface InAs/InP. Il existe déjà
une expertise locale sur la génération de points quantiques 3D d’InAs
dans le InP [
H.
Marchand et coll., Appl. Phys. Lett. 71,
527 (1997)
].
En s’appuyant sur les résultats des deux précédents projets, nous
nous intéressons à la compréhension détaillée des interactions
atome/surface lors de la transition 2D/3D de la croissance par MOVPE. Les
méthodes de spectroscopie transitoire permettent ici de contribuer à
résoudre le problème du «bouchon de relaxation» entre niveaux supérieurs
et niveau fondamental des points. En effet, le rôle relatif de la
relaxation multi-phonon, vraisemblablement médiée par le champ de
contrainte local et/ou la présence de fautes structurales aux interfaces,
et du processus Auger reste encore à déterminer. |
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| ALLIAGES DE SEMI-CONDUCTEURS III-V CONTENANT DE L'AZOTE | ||||
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Les alliages de semi-conducteurs III-V contenant de l'azote sont
intéressants parce que le petit rayon atomique des atomes d'azote
réduisent le paramètre de maille et induisent un comportement fortement
nonlinéaire du gap. Des résultats préliminaires dans le cas
d'alliages du type InAsN ou Ga(In)AsN indiquent qu'il est possible
de faire croître des hétérostructures émettant dans la gamme de 1,3 à
1,55 mm tout en conservant un quasi accord de
maille avec des substrats de InP ou GaAs.
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